Ha sido ganadora de dos Globos de Oro y nominada dos veces a los premios Emmy por sus interpretaciones en "Gia" de HBO y "Wallace" de TNT, esta última también le valió una nominación al CableACE Award.

Ha co-protagonizado El coleccionista de huesos de Phillip Noyce junto a Denzel Washington, y también ha trabajado junto a John Cusack, Billy Bob Thornton y Cate Blanchett en Fuera de control, una película de Mike Newell que gustó mucho al público.

También estuvo en Jugando con el corazón en cuyo reparto se incluía a Sean Connery, Gena Rowlands, Madelaine Stowe, Ellen Burstyn, Gillian Anderson y Dennis Quaid. Por su papel en esta película Jolie recibió en Breakthrough Performance Award de la National Board of Review.

Miembro del afamado MET Theatre Ensemble Wokshop, Jolie se preparó en el Lee Strasberg Theatre Institute y también estudió con Jan Tarrant en New York y con Silavana Gallardo en Los Angeles.

Jolie ha sido vista en varios vídeos musicales: "Has anybody seen my baby" de los Rolling Stones y "Stand by my woman" de Lenny Kravitz.

Consiguió un Oscar de la Academia de Hollywood por su interpretación de una mujer con graves problemas de personalidad en Inocencia interrumpida, y ha obtenido buena crítica en su película 60 segundos junto a Nicholas Cage.

Su siguiente gran éxito lo consigue en 2001 interpretando a la heroína de videojuegos Lara Croft en Tomb Raider, un éxito de taquilla que cuenta con secuela en 2003.

En 2002 aparece en Pecado original junto a Antonio Banderas, y en Siete días y una vida, con Edward Burns.

En 2003, además de Tomb Raider 2, estrena Amar peligrosamente, cinta que protagoniza junto a Clive Owen y que ha marcado a la actriz hasta el punto de convertirse en embajadora de buena voluntad de la ONU.

Su primer trabajo en 2004 es el thriller Vidas ajenas, pero Jolie aparecerá en varias películas más, entre ellas, Alexander, de Oliver Stone, además de poner su voz a uno de los personajes de Shark Tale, la nueva producción animada de DreamWorks.