Se estableció como estrella en alza en la taquillera Piratas del Caribe: La maldición de la perla negra, con Johnny Depp, tras rodar la comedia romántica Love Actually (Richard Curtis), el éxito inesperado Quiero ser como Beckham y el drama Pure (Gillies MacKinnon). Tenía sólo tres años cuando pidió a su padre - el actor Will Knightley - y su madre - la dramaturga Sharman Macdonald - que le ayudasen a buscar agente.