Antes de ser famoso, publicó un libro de poesía ("Ten last night") y nunca ha dejado de escribir, fotografiar o crear música. Mortensen ha grabado tres discos de jazz, ha realizado una serie considerable de exposiciones fotográficas e incluso se atreve con la pintura.

 

En la película "Un crimen perfecto", protagonizada por Gwyneth Paltrow y Michael Douglas, Mortensen interpretaba a un oscuro artista, David Show; las pinturas que aparecen en las películas, sobre las que vemos muchas veces inclinado a Mortensen, son de hecho obra real del actor. Mortensen comenzó a trabajar como intérprete para televisión en 1984, en una mini serie sobre la vida de George Washington.

 

Sin embargo, su primera aportación a un filme relativamente importante no se daría hasta 1991, cuando rodó "The indian runner" bajo la dirección de Sean Penn, junto a Charles Bronson, Patricia Arquette y Dennis Hopper.